Ученые стремятся разработать новые катализаторы для преобразования двуокиси углерода (CO2) и метан использовал Роман искусственный интеллект (ИИ) подход к определению ключевых каталитических свойств. Используя этот метод, чтобы отслеживать размер, структура и химия каталитических частиц в реальных условиях реакции, ученые могут определить, какие свойства соответствуют лучшей производительности катализатора, а затем использовать эту информацию в разработке более эффективных катализаторов.
«Улучшение нашей способности преобразовывать CO2 в метан бы ‘убить двух зайцев’, сделав устойчивого неископаемых видов топлива источник энергии, который можно легко хранить и транспортировать при одновременном снижении выбросов углекислого газа», — сказал Анатолий Френкель, химик при совместном назначении в Министерство энергетики Брукхейвенской национальной лаборатории и Университете Стони Брук.
Группа Френкеля занимается разработкой машинного обучения подход для извлечения каталитических свойств от рентгеновского подписей, собранных катализаторы как химические вещества преобразуются в реакции. Текущий анализ, описанный в недавно опубликованной статье в журнале Журнал химической физики, на основе данных рентгеновской собраны в Аргоннской национальной лаборатории при Министерстве энергетики США.
Команда из Аргоннской старший химик Стефан Вайда, сейчас в J. пока что Института физической химии в Праге, подготовленный размер-селективных кластеров меди атомов. Затем они использовали масс-спектрометрии и рентгеновского излучения в предварительный источник фотона Аргонна (АПС), чтобы изучить, как выполняется различный размер кластеров в реакции и как их степень окисления выделяющихся при реакции диоксида углерода с водородом.
Меди показал обещание в качестве катализатора, который может понизить температуру СО2 до метана реакция. Размер-селективных медных кластеров также может помочь эффективно вести реакцию к желаемому результату — выборочно производить только метан и водяной пар-без ченнелинг реагентов вниз различные пути к Другие продукты.
«Есть, грубо говоря, двумя основными проблемами на пути реализации этой идеи», — сказал Френкель. «Первое-это отсутствие знаний о структуре подготовленные кластеры; чем они меньше, тем больше вариаций могут быть в форм и структур, даже когда число атомов в каждой группе один и тот же.
«Во-вторых, даже если мы начнем реакции с кластерами определенного размера и формы, они могут преобразить до неузнаваемости во время реакции на различные формы оксидов.»
Часть окислов может повысить реактивность; другие могут препятствовать реакции. Чтобы понять, как работает катализатор, ученые должны знать, какие типы оксидов образуется при реакции … и как они влияют на производительность катализатора.
Сбор спектральных данных
Рентгеновские данные, полученные при анализе катализаторов на АПС или других синхротронные источники света (в том числе Национального источника синхротронного излучения II в Брукхейвенской лаборатории) содержит огромное количество информации о химическом составе и структуре, поскольку эти свойства определяют, как рентгеновские лучи взаимодействуют с образцом. Но извлечение этой информации из данных, собранных из ультра-разбавленных образцов состоит из крошечных кластеры (содержащие, как мало, как четыре атома на кластер) представляет собой большую проблему.
«Эти образцы слишком малы для рассеяния рентгеновских лучей или методов визуализации обычно используется для описания свойств материалов на наноуровне», — сказал Френкель.
Вместо этого, ученые проанализировали, как отдельные атомы меди поглощать синхротронного рентгеновского излучения.
Количество рентгеновской энергии, поглощенной говорит им, сколько энергии требуется, чтобы «пнуть» электрона с орбиты из каждого атома меди, который зависит от состояния окисления — сколько электронов атома имеет долю в формировании химических связей. Менее окисленные медные атом (то есть он держал свои электроны), тем меньше энергии требуется для Х-лучи, чтобы удалить электрон из-за электронов, оставленных помочь защитить убегающих электронов с привлекательной положительный заряд ядра меди. Чем больше окисляется (с меньшим количеством электронов), тем больше энергии требуется, чтобы пнуть остальных электронов из-за положительных притяжение ядра неэкранированный труднее преодолеть.
Таким образом, рентгеновский спектр поглощения содержит информацию о валентности и другие детали, которые раскрывают особенности атомной структуры, в том числе, сколько соседних атомов каждый атом меди связан. Но чтобы извлечь эту информацию ученым нужно было найти способ, чтобы связать измеренные спектры известных структурных массивов атомов меди в различных степенях окисления.
Вот где искусственный интеллект зайдет. Ученые разработали искусственную нейронную сеть «обучены» распознавать главные особенности в спектрах от известных конструкций, так что он может затем находить неизвестные структуры только путем анализа измеренных спектров.
Обучение сети
Разработка библиотеки известных структур, которые они могли бы использовать для обучения сети представил свои собственные проблемы. Для справки, Группа Френкель обратился к пинг Лю в отдел химии Брукхейвен по.
«Структура кластеров очень сильно зависит от того, как частицы взаимодействуют с субстратом поддержку они оседают и реактивной среде», — сказал Лю, теоретик с большим опытом работы моделирование каталитической активности. «Мы построили модель системы для металлических и металлооксидных кластеров, достаточно сложные для фиксации структуры и каталитического поведения во время реакции и наблюдается в эксперименте», — сказала она. «Эти действующие модели обеспечивают прочную основу обеспечивая точность и эффективность машинного обучения.»
Затем команда использовала численные методы для генерации спектров этих образцов будет производить достаточно простой подход-и использовали эти теоретически генерируемых спектров для обучения нейронной сети.
После того, как компьютер под управлением нейронной сети программы узнали взаимосвязи между спектральной функции и ключевые характеристики кластеры — окисление государств, число соседних атомов, и т. д. — ученые могли кормить в спектрах, измеренных от их экспериментальных кластеров в сеть и он будет говорить им характеристики кластера для этих образцов.
Характеристики кластеров
В медном катализаторе эксперимента ученые использовали этот подход для анализа рентгеновских спектров поглощения из кластеров состоит из четырех, двенадцать, или двадцать медных атомов.
«В ходе реакции, эти кластеры пройти множество различных степенях окисления в зависимости от стадии реакции. Мы собрали спектров на различных этапах и использовать наш подход машинного обучения для определения различных степеней окисления кластеров на разных стадиях реакции. Мы также соотнесли окисления с наблюдаемой каталитической активности, чтобы определить, какие структуры являются лучшими катализаторами,» Френкель сказал.
Данные других экспериментальных методах, которые уже существуют для двух небольших размерах кластера, поэтому он может служить в качестве перекрестной проверки новой методики. «Это сравнение показало, что мы были в состоянии признать степенях окисления, соответствующей металлической меди или различные типы оксида металла через наш нейросетевой подход», — сказал Френкель.
Это был первый раз, когда Френкель применяет его машина обучения подход к решению ничего другого, кроме чисто металлических кластеров.
«Впервые нам удалось обучить сеть распознавать различные типы оксидов», — сказал он.
Он также впервые метод Френкеля была использована в прогнозной емкости-для определения степеней окисления и другие характеристики 20-медно-кластеры атомов, для которых не существует никаких других данных.
Получается, что большинство каталитически активного состояния меди катализатор представляет собой смесь металлических кластеров (где медь связывается только с другими атомами меди) и две разные частицы окиси меди (Сио и Си2о).
«Есть много реакций, где катализатором оказывается наиболее активна, когда она не является ни полностью окисляется не полностью сократили,» Френкель сказал. «Те кластеры, которые способны формировать эту смесь из трех разных государств в правильных пропорциях будет самый активный».
Группа Френкель продолжает свой анализ, чтобы узнать больше о каталитический механизм и опубликовать свои результаты в будущем.
сделать разницу: спонсорские возможности
Ответить
Хотите присоединиться к обсуждению?Не стесняйтесь вносить свой вклад!